二次元半導体の新たな戦場：セレン酸ビスマストランジスタ

 

二次元半導体の新たな戦場：ビスマスセレン化物トランジスタ

  

 

楊岳強、邱博文

 

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追本溯源

トランジスタはムーアの法則の推進により、シリコンベースの集積回路（IC）の性能を向上させ続けており、スケールが10ナノメートル技術ノード以下に縮小するにつれて、デバイスの物理的限界に近づいています。設計技術協調最適化（DTCO）とフィン型トランジスタ（FinFET）技術により、スケールは5ナノメートル技術ノードに縮小されましたが、ショートチャネル効果の制御はシリコンベースのトランジスタにとって最も厳しい課題です。したがって、1ナノメートル未満の原子レベルの厚さを持つ二次元材料のトランジスタチャネルは、研究のホットスポットとなっています。二次元材料の多様な原子積層構造は、多くの新奇な物理現象と優れたデバイス性能をもたらします：超高キャリア移動度、低損失誘電体、ムーア格子下の超伝導体、調整可能な金半接触、表面ドーピング下のバリオニック輸送、異種積層下の強磁性秩序、エネルギー谷極化効果など、これにより後シリコン時代のデバイス候補となります。同時に、シリコンベースの主流集積回路では、新しいタイプのフィールド効果トランジスタ（FeFET、TFET、DSFET、SFET、FFET）も非常に複雑な統合プログラムとデバイス互換性に直面しており、フォン・ノイマンアーキテクチャを超える新たな課題に直面しています。前を見据えると、CMOSの微縮制限の到来には、より特別な構造設計（VGAA、VTFET）やシリコンベースの新世代材料の代替が必要であり、ムーアの法則の継続基準を満たす必要があります。ここでは、新しい二次元材料であるビスマスセレナイド半導体とその優れたデバイス特性を紹介します。国際デバイスおよびシステムロードマップ（IRDS）における新しい観察者となることが期待されます。

 

20世紀中期、ベル研究所の点接触型トランジスタ研究が突破し、接合型トランジスタが生まれ、半導体の表面状態に束縛された電子が場の効果によってトランジスタ内で電流の増幅と整流を実現することを目指していた(17)。しかし、ゲルマニウム元素はレーダー検波器に早く登場し、ゲルマニウムトランジスタは早くも研究対象となった。時が経つにつれ、科学者たちはゲルマニウム元素が低融点の制約の下で高い電場で効果的に操作できないことを発見し、同族のシリコン元素がより高い熱安定性を持つことから、次第にシリコンウェハーの研究に目を向けるようになった。また、「高温ガス拡散法」(18)によってシリコンウェハーにホウ素とヒ素元素をドープし、P型とN型の半導体領域を形成することに成功したこと、さらに「熱酸化法」(19)を利用して二酸化シリコン薄膜の成長を制御することで、シリコン半導体の表面状態による影響を低減し、原生酸化層も高いインターフェース品質の絶縁体として機能することができた。したがって、その後の大量のシリコンベースの半導体研究は、「金属酸化膜半導体場効果トランジスタ」(MOSFET)の誕生をもたらし、21世紀の集積回路に豊かな基盤を提供した。

 

集積回路産業の発展は、手作業でハンダ付けされた接続から、抵抗、コンデンサ、トランジスタ素子をシリコンベースの集積回路に組み込む時代へと進化してきました。平面化プロセスのトランジスタは集積電子の基本単位と見なされ、高速計算とストレージ容量の需要に伴い、チップの密度と構造の複雑さも日々増加しています。特筆すべきは、22ナノメートル技術ノード以前、時代に即したリソグラフィ技術において、サイズが約0.7倍に縮小されると、エネルギー消費が等比的に減少し、性能が倍増するというのは、ムーアの法則が推進した黄金時代と言えるでしょう。しかし、良い時代は長くは続かず、素子のスケールを20ナノメートル未満にさらに縮小すると、ゲート、ソース、ドレインの内部電場が相互に干渉し始め、電子の波動特性が粒子の挙動を支配し始めるため、量子効果による影響を考慮せざるを得なくなります。小さなサイズの非理想効果も自然に現れます（しきい値電圧短チャネル効果SCE、ドレインによるエネルギーバリアの低下DIBLなど）。

 

1999年に、^(20~22)Chenming HuチームがIEEEに発表した「Sub 50-nm FinFET: PMOS」鰭式半導体の初型は、2D MOSFETから3D FinFETsに変わった後、特徴尺度がさらに縮小でき、ゲートの立体構造がチャネルの制御能力を維持できることを示唆しています。これを受けて、2016年⁽²³⁾N. LoubetのチームはFinFETを基に、垂直に積み重ねた3層の「環状ゲート場効果トランジスタ（GAAFET）」を構築しました。今日、TSMCは3ナノメートルノードで依然として技術的に成熟したFinFET構造を採用しています。しかし、2ナノメートル技術ノード未満では、将来的には「積層型3次元集積回路（3DIC）」の技術成熟度に依存し、垂直積層の方向で摩爾の法則を維持するために努力する必要があります。ここに至り、いわゆる高層ビルは地面から始まるように、摩天大楼の競争時代が幕を下ろすことになります。

 

シリコン微電子学時代の技術の進化を総括すると、最先端のフィン型構造は依然として微細化における厳しい課題に直面しています。フィンの幅を縮小することは、表面粗さと懸鍵が強いキャリア散乱を引き起こすことを意味します。⁽²⁴⁾、移動度が大幅に低下する原因となる。また、速度飽和、漏れ電流、エネルギー散逸の顕著な増加など、他の非理想的な効果も伴う。さらに、バルクシリコンの固有の厚さにより、ドーピングの程度は通常、単面ゲートがチャネル表面を制御することしか許可されず、シリコントランジスタの面積使用効率を大きく制限している。これらのボトルネックを解決するために、現在の国際半導体技術ロードマップ（ITRS）は、補完的金属酸化物半導体技術の次世代要件を評価しており、新しい材料が切実に必要とされている。⁽²⁵⁾シリコンの原子スケールでの制限に代わるもの。

 

2004年にアンドレ・ゲイムとコンスタンチン・ノボセロフが機械的剥離法を用いてグラフェンを成功裏に製造した。⁽⁴⁾そして、グラフェンの特別な量子物理的特性（例えば、非常に高い電子移動度、量子伝導現象、優れた熱伝導性、高い機械的強度、ゼロバンドギャップ特性など）を発見しました。^(26~28)。二次元原子レベルの厚さの材料も研究者たちの大きな興味を引き始めています。この数年間で、単一元素からなるグラフェンやリンのような、さまざまな特性を持つ二次元構造が次々と発見されました。⁽²⁹⁾シリセン⁽³⁰⁾、ゲルマニウム⁽³¹⁾ホウエン⁽³²⁾六方窒化ホウ素-絶縁体^(33、34)金属硫化物-セレン化インジウム^(5、35)等。多くの二次元材料も初めは塊状で存在していましたが、化学合成技術の進歩に伴い、科学界は原子レベルの厚さを操作する方法と技術の可能性を徐々に示しています。⁽³⁶⁾。過去を振り返ると、特に「遷移金属二硫化物(TMD)」^(37~41)深く研究される焦点となり、TMDは豊富な電子特性（金属から半導体まで）、調整可能なバンドギャップ、厚さ、ひずみ、欠陥、ドーピング、非結合原子、非常に大きな比表面積、単原子層の厚さ（約0.6nm）、層間の弱いファンデルワールス力による積層引力などを持ち、優れた電子および光電特性を示し、科学者によってさまざまな新しいロジックおよびストレージデバイスに設計・応用されることが期待されています。^(42~43)。

 

異なるシリコントランジスタとは異なり、二次元半導体の場効果移動度は厚さへの依存性が小さく、単原子層でも体厚さの最終的なスケーリング限界を示します。現在、モリブデン二硫化物（MoS₂）はトランジスタのチャネル材料として広く研究されており、その高い場効果移動度、オン/オフ比、高い電流スイッチ比、低い漏れ電流、および小さいサブスレッショルドスイング（SS）により、シリコン主流世代の後の選択肢となっています。注目すべきは、二次元ヘテロ構造の積層組み合わせの恩恵を受けていることです。^(46~48)および成熟した大面積転送技術⁽⁴⁹⁾シリコンを基板とした2D高密度アレイ構造⁽⁵⁰⁾、すでに初歩的な実績がある^(51~55)光電子ロジック素子、神経計算、データストレージ、センサー、通信暗号化などの分野に応用される。

 

しかし、二次元材料のトランジスタも多くの制限に直面しています。^{（56、57）}材料は通常、転送を行う必要があり、転送プロセス中に高分子残留物によって汚染される可能性があるか、応力によって欠陥が生じることがあります。例えば、高温化学気相成長（CVD）プロセス中に、原子の熱脱離解離によって欠陥が形成される可能性があるか、非理想的なドーピング問題が発生することがあります。さらに、材料自体の固有の特性も課題をもたらします。例えば、グラフェンはゼロバンドギャップ特性のためにバンド制御能力が欠けており、六方窒化ホウ素は界面誘電体として使用される場合、低層数下で電子トンネル現象が避けられません。^（59）高電子移動度のインジウムセレンは大気環境中で水酸分子を吸着しやすい^（60）等。これらの問題はしばしば精密なパッケージング技術やヘテロ接合設計を通じて克服する必要があり、薄膜欠陥密度の制御は依然として重大な課題です。現在までに、二次元材料薄膜の合成はウェハサイズの面積要件を満たすことができるようになりました。ほとんどの場合、材料合成の品質は基板の格子適合性に密接に関連しています。^（61）しかし、二次元格子内の原子レベルの欠陥^（62）および内的および外的な無秩序性^（63）ひずみ、表面粗さ、帯電不純物などは、二次元トランジスタの電子特性に影響を与える。^（64~66）これらの問題は、より大きな接触抵抗、明らかな電流ヒステリシス、顕著な漏れ電流、そして表面欠陥やインターフェースによって引き起こされる散乱トラップを引き起こす可能性があります。

 

二次元材料の現状の発展は、短期間でシリコン/二酸化ケイ素が集積回路の主流の役割を置き換えることは難しい。⁽⁶⁷⁾その中で、最も重要な要素は集積回路の統合能力です。第一に、二次元材料TMDは高品質の原生酸化層が不足しており、ゲート絶縁層を形成するために原子層堆積（ALD）と転送スタッキング絶縁層の方法を利用する必要があります。第二に、二次元材料は欠陥が発生しやすく、精密で制御可能なドーピング方法が不足しています。⁽⁶⁸⁾(代替、欠陥、吸着、挿入層ドーピング)、欠陥によって引き起こされるトラップ状態を効果的に埋めることができず、高濃度ドーピングによるキャリア輸送挙動(N型およびP型)を逆転させることもできない；第三に：二次元材料の大面積成長は、合成層数を正確に制御することが難しく、次世代積層型三次元集積回路(3DIC)に対して。⁽⁶⁹⁾、煩雑で汚染の恐れのある材料移動方法を通じて積み重ねる必要がある。第四に、シリコン半導体プロセステクノロジーは、二次元材料との互換性が難しい。例えば、界面ひずみや電荷ドーピング、非選択的エッチングシステムなどが、二次元システム材料全体の統合性を低下させる。

 

最近、海外の研究チームが三硒化二鉍(Bi₂Se₃トポロジカル材料系を基礎として、Bi-Se-O 三相図の合成ガイドラインに基づき^(70~72)、新たに発見されたセレン化ビスマス(Bi₂O₂Se)層状体系材料⁽⁷³⁾(図1)。Bi₂O₂Seトランジスタは超高キャリア移動度を持っています⁽⁷⁴⁾(低温において >10⁵cm²/V⋅s、室温も>1000 cmに達することができます²/V⋅s)、卓越な電流スイッチ比(on/off Ratio>10⁷)、非常低い面内有効質量(m*= 0.14 ± 0.02 m₀)、理想的サブサチュレーションスイングに近い(∼65 mV dec^–1、および適度なバンドギャップ（0.8eV）と環境安定性。Bi₂O₂Se の本質的構造と特殊な物理的性質^(75~77)(自懸軌道相互作用、鉄電相変、超高速光キャリアダイナミクス、量子振動、セレン欠陥によるキャリア濃度の変化)、および調整可能なバンドギャップと広帯域光吸収特性により、電子、光電子、熱電の優れた候補材料となっています。^(78~80)。

 

図1. セレン化ビスマス(Bi₂O₂Se)の研究プログラム。

 

Bi₂O₂Seは他の二次元材料と比べて、最大の利点はシリコン産業と同等の統合性を持つことです。⁽¹⁶⁾。Bi₂O₂Seトランジスタは室温環境で動作でき、シリコンに比べて相対的に低い動作電圧（0.08 eV対1.12 eV）を必要とします。また、ウェハサイズの大面積Biも必要です。₂O₂Se薄膜成長^(81、82)は特殊な方法(PLD⁽⁸³⁾、ALD⁽⁸⁴⁾層数を効果的に制御し、異なる次元の成長方向を持つ。^(85、86)(基板の結晶面に依存します)。最大の関心は、Biを超えています。₂O₂Seの高品質High-k原子酸化膜Bi₂SeO₅良好なゲート界面層であることが確認されました^(87~89)選択的エッチング特性を持つ⁽⁹⁰⁾パターン化回路設計のニーズを実現するために、既存のシリコン半導体産業のリソグラフィプロセスと互換性があります。今年、Nature誌に発表されました。⁽¹⁶⁾は、まさに二次元 Bi₂O₂Se材料のエピタキシャル高品質原生酸化層を用いて、2Dフィン型トランジスタアレイ構造を製造し、その性能（高駆動電流と低消費電力）はシリコンベースのフィン型トランジスタ（Si-FinFET）に匹敵し、国際デバイスおよびシリコンロードマップ（IRDS）の低消費電力要件を満たしています。

 

 

見微知著

Bi₂O₂Seは正負の電荷層が相互に重なり合った半導体であり、独特な二次元材料の構造特性により⁽⁷⁴⁾、材料の成長の厚さと面積を制御することで、設計要素の要求をより実現しやすくなります。さらに、正電荷層（Bi₂O₂²⁺主なキャリア輸送チャネルとして、キャリアを提供する負電荷層（Se^2-非共有結合のキャリア散乱要因が効果的に抑制される⁽⁷⁷⁾ビスマスセレナイドに基づく場効果トランジスタは、より高いキャリア移動度と伝送特性を持つ。

 

Bi₂O₂Seは1973年にH-Bollerによって真空石英管を用いて固相反応で塊状結晶を合成することから始まった。⁽⁹¹⁾、H. Oppermannチームが1999年に三元素Bi-Se-O熱力学平衡相図の定量的な作業を完成させることに取り組んだ。近十年間、塊材から低次元システムへの合成（溶液または気相）方法がますます成熟し、ナノカーボン管と大面積グラフェンの化学気相成長技術が進展している。⁽⁹²⁾の研究基盤の下、二次元遷移金属カルコゲナイドは大幅に拡張・開発され、ヘテロ一段階合成やアレイ状接合充填など、制御可能な合成手法が次々と登場しています。この基盤の上で、まず Bi₂Se₃のトポロジー特性研究を起点に、Biに基づいて₂Se₃-Bi₂O₃二元平衡線の変化、化学気相成長法を利用してBiを成功裏に製造した₂O₂Se 原子レベルの薄い材料(<20nm)。しかし、Bi₂Se₃与Bi₂O₃粉末を共蒸発源として使用することは複雑なプロセスを伴い、分解と合成の過程で副産物の汚染や欠陥の制御を避けることができず、金属半導体の接合部として効果的に機能せず、残留キャリア濃度が高くなる可能性があります。したがって、反応物種の合理的な選択が必要です。₂Se₃-O₂、Bi₂O₃-Se₂および Bi₂O₂Se塊材⁽⁹³⁾)と双方向流場⁽⁹⁴⁾副反応と活性原子空孔を除去するための方法。

 

異なる従来の二次元材料のファンデルワールス(vdWs)間隙スタッキング、Bi₂O₂Se系は電荷が相互に補償（陽イオンと陰イオン）が交互に積み重なった材料に属し、層と層の間の弱い静電作用がこの体系に多様な電子特性（超伝導体、半導体、絶縁体特性）を与えていますが、高品質で大面積の化学気相成長法が不足しているため、低次元の探求は普及していません。Biを理解するために₂O₂Se大面積成長のメカニズムは、まず精密な材料分析機器（HRTEM、XRD）とイメージング情報を通じてBiを判読する必要があります。₂O₂Seの正確な構造；図2に示すSAED、Bi₂O₂Seは四方晶格の層状結晶構造(I4/mmm空間群)を示し、その中で、[Bi₂O₂]_n²ⁿ⁺共有結合の形で、[Se]に挟まれている_n^2n-内、弱い静電相互作用（正、負電層）を通じて、層と層の間の交互の積み重ねを生み出し、準二次元構造を示します。しかし、Bi₂O₂Seの強い面内作用力は、より高い表面エネルギーの傾向を引き起こし、垂直に成長してクラスターを形成する傾向があります。⁽⁹⁵⁾； 表面エネルギーの問題を解決するための賢い方法は、原子レベルの基板平面を利用して、より強い表面エネルギーを生み出すことです。⁽⁹⁶⁾小さい格子に不適合な障壁⁽⁹⁷⁾、高い表面エネルギーのパッシベーションまたは電荷中和を引き起こします。これまでのところ、一般的に使用されている基板は、表面静電ポテンシャルが大きい表面改質フッ素雲母(KMg₃(AlSi₃O₁₀)F₂)、および面内の格子マッチング度が高い(0.5%)、面外の格子の段階外延緩和現象⁽⁸¹⁾のチタン酸ストロンチウム(SrTiO₃）、両者ともにBiに寄与する₂O₂Se拡張パッケージ平面成長。

 

図3. 本研究室は低圧化学気相成長法を用いて高品質のセレン化ビスマスとキャリア輸送の模式図を成長させました。

 

角分解光電子能スペクトロスコピー（ARPES）によって測定された⁽⁷⁴⁾単層のBiを明確に表示する₂O₂Seは間接バンドギャップ（0.8eV）および非常に低い面内有効電子質量（m*= 0.14 ± 0.02 m₀）;それによりBi₂O₂Seホール素子は温度1.9Kで超高電子移動度(>20,000 cm²V^-1s^-1）そしてShubnikov-de Haas（SdH）量子振動現象を観察することができる。光学吸収スペクトル計による分析を通じて⁽⁹⁸⁾また、調整可能な光学バンドギャップが厚さの変化に依存することを証明できる。厚さが徐々に単層に減少すると、低い残留キャリア濃度と大きなバンドギャップが良好なゲート制御能力をもたらす。一方、フォノン主導の電荷輸送メカニズムは、電荷不純物の散乱が効果的に抑制されることを明らかにする。⁽⁷⁷⁾しかし、Bi₂O₂Seはラマン（Raman）分光計の分析に対して特に敏感ではありません；実験的には、単にA_1g(159 cm^-1）および線欠陥E_u(~55 cm^-1)モードでは観測可能であり、主に小さなラマン散乱断面または大きなキャリア濃度によって引き起こされる縦光学フォノン減衰によるものである。⁽⁹⁹⁾。興味深いことに、キャリア濃度の影響はBiと似ているようです。₂O₂Se表面構造の変化に関連している；Bi₂O₂Se単結晶を超高真空（UHV）チャンバー内で原位走査トンネル顕微鏡（STM）を用いて行う⁽¹⁰⁰⁾高分解能透過型電子顕微鏡(HRTEM)⁽¹⁰¹⁾の測定で、Bi₂O₂Seの表面層を剥離すると、Se層の平面上には50%の原子が[Biに付着しているだけである。₂O₂]_n²ⁿ⁺上または下対称層（ジッパーモデル）であり、Se原子と空孔の間に条状に交差するパターンを示す。これは本質的に弱い静電作用に起因する。₂O₂]_n²ⁿ⁺/[Se]_n^2n-形成された原生欠陥；驚くべきことに、Se原子の二量体化とSe空孔の配列によって、いかなる共有結合も破壊されず、バンド間エネルギー状態も生成されない；X線光電子分光法（XPS）による定量研究も間接的に確認し、原子構造表面の元素比（Bi 2:1 Se）を示している。⁽⁸⁶⁾；上述の研究によると、Se空孔はBiのようです。₂O₂Seの主な欠陥⁽¹⁰²⁾、ほとんどの場合、Se原子の未共有電子は電子供与体として機能し、Biを引き起こします。₂O₂Se残余キャリアが高すぎてインピーダンスが低下する。

 

 

青は藍より出でて藍より青し

巨人の肩に立つことで視野が広がる。Bi₂O₂Seを基準にしたシリコンベースの集積回路に対して、垂直アレイ型フィン型トランジスタはすでに実験室で実現されています。セレン化ビスマス半導体は加熱によって可能です。⁽⁸⁸⁾、等離子⁽⁸⁷⁾または紫外線光補助酸素活性化方式⁽⁸⁹⁾完璧な格子インターフェースを創造する原子酸化層は、高い界面電気定数を持ち、同時に低い欠陥密度も備えています。シリコンベースの酸化プロセスと比較して、酸化温度が低く、原子レベルのインターフェース品質を持っています。それだけでなく、シリコンベースのプロセスと互換性のあるマイクロパターン化の能力も持っています。^(82、90)選択的領域酸化、エッチング、成長においても、従来の遷移金属二硫化物よりもデバイススケールのスケーリングに対する柔軟性が高い。

 

1. 集積回路素子が微細化を続ける中で、原子レベルの薄い二次元材料の先進的な機会

過去近半世紀、微電子分野ではシリコンベースの技術が主流であり、将来のサイズの継続的な微細化に伴い、デバイスのチャネルが物理的な限界で操作される中、非理想的な効果の問題がシリコン技術の同一平面統合の実現可能性を制限している。近年、低次元材料が微電子分野で広く注目されており、例えば、セレン化インジウム（InSe）のバリオトランスミッション特性。⁽⁵⁾ナノカーボン管(CNT)⁽¹⁰⁶⁾理想的環形ゲート制御能力、表面原子層の無結合の惰性⁽¹⁰⁷⁾低消費電力の集積回路の実現、ウェハーレベルのマイクロアレイ回路と発光ダイオードの開発⁽¹⁰⁸⁾、柵級長度小於1ナノメートル垂直MoS₂トランジスタ⁽¹⁰⁹⁾高い誘電率の絶縁層⁽¹¹⁰⁾現在、二次元材料デバイスの製造は、主にシリコンベースの産業の技術を継承し、新しい物理的特性を持つトランジスタ（TSC-FET、FeFET、vdW-FET、NCFET、TFET、DSFET、Spin-FET）やストレージ（RRAM、FeRAM、ORRAM、PCM、STT-MRAM）を開発しており、同期ロジックメモリと神経型計算の可能性を持っています。

 

しかし、二次元材料は大面積CMOS統合において問題に直面しています。第一に、二次元材料の原子ドーピングによって導電率の変化を達成するには、大規模な構造損傷による過剰な欠陥を避ける必要があります。⁽⁵⁷⁾；第二：シリコンウェハ上で直接二次元材料を合成することは、高温の熱予算（EBOL）と薄膜の質量との矛盾と衝突に直面する；第三：二次元材料のチャネル/絶縁体インターフェース間の欠陥⁽¹¹¹⁾(遅延、漏れ電流、キャリアの飛躍輸送)は、デバイスの性能を大幅に低下させる(インバータのノイズマージン⁽¹¹²⁾第四：避けられない材料移転後の残留物による汚染⁽¹¹³⁾面内のインターコネクトのインピーダンス値を増加させる。第5：直感的な原子および欠陥検出技術が不足しており、測定の不確実性に影響を与える。第6：3DICの集積化スタッキングにおいて、金属面内インターコネクトは高精度のアライメントを必要とする。⁽¹¹⁴⁾したがって、従来の二次元半導体がシリコンに取って代わるのは容易ではありません。COMSプロセスの成熟度と効率を考慮すると、より有望な方法は、二次元材料デバイスとシリコン技術の融合（On-SiliconおよびWith-Silicon）に目を向け、二次元材料の単原子層の利点を効果的に統合し、革新的なVGAAおよびCFETアーキテクチャを開発して、チップの集積度をさらに向上させることです。

 

二、ビスマスセレン酸化物の大面積成長のマイルストーン

 

 

由図4の例に示されているように、全体の単結晶Bi₂O₂Se薄膜は良好な均一性を示し、MoSとの関係がある。₂より優れた電子移動度と比較して、ホール素子においてSdH量子振動の角度依存性も観察されました。⁽⁸¹⁾高品質のBiを確認する₂O₂Se薄膜の生成。

 

三、ビスマスセレナイドの原生酸化層とHigh-k特性

CMOSトランジスタが継続的に微細化される中で、デバイスの消費電力が低下する一方で、動作速度も向上し、集積回路の密度がさらに増加しています。特筆すべきは、シリコン(Si)ウエハの自然酸化膜(SiO₂)、成長が容易で、選択的エッチングが可能で、優れたドーピングブロッキング機能、優れたパッシベーションインターフェース(Si/SiO₂などの利点があります。非常に残念なことに、SiO₂厚さが10ナノメートル未満になると、誘電層の破壊現象が容易に発生し、厚さが薄くなるにつれて漏れ電流が徐々に上昇します。さらに、トランジスタのオン/オフ制御能力は誘電体の特性に依存し、SiOと比較して₂の低誘電率(ε_r~3.9)、現在の主流の方法は、依然としてALD方式で高誘電率HfOを堆積することです。₂(ε_r~25)誘電体として使用する⁽¹¹⁵⁾しかしHfO₂難易に二次元材料の無結合表面で異種核形成による薄膜を形成することは困難です。現在、二次元材料の異種接合に使用される誘電体は六方窒化ホウ素（h-BN）であり、二次元材料との間に優れた界面があり、極めて低い界面トラップ密度（10未満）を持っています。¹⁰cm^{− 2}eV^− 1)そのため、注目を集めています。しかし、h-BN材料の転送プロセスは汚染を引き起こしやすく、5nm未満の厚さではトンネル現象が発生しやすく、漏れ電流が発生することがあります。⁽¹¹⁶⁾したがって、いわゆる知音は出会うことができても求めることはできない。シリコンと二酸化ケイ素は長年相互に補完し合ってきたが、実際には容易ではない。

 

Bi₂O₂Seは二次元半導体の中で、シリコンと同じ特性を持つ極めて少数の材料の一つであり、高い電子移動度に加えて、容易に制御可能な条件下で高品質の原子酸化層を形成することができます。熱平衡三相図の指針に従って⁽¹¹⁷⁾酸化物。₂O₂Se専用の原子酸化層。現在、一般的に使用される酸化方法は三つのカテゴリーに分けられ（図5）、それぞれ（1）プラズマ支援酸化に対応している。⁽⁸⁷⁾-アモルファス酸化膜、(2)高温炉熱酸化⁽⁸⁸⁾-共鍵酸化層(α相)、(3)紫外光補助酸化⁽⁸⁹⁾-挿層酸化層(β相)。

 

図5. (左)セレン化ビスマス(Bi₂O₂Se)の三つの酸化方法（電動機補助酸化、高温炉熱酸化、紫外線補助酸化）、（右）は調整可能な酸化層の数と選択的エッチングを持つ。^(87~89)

 

プラズマ支援酸化⁽⁸⁷⁾系以O₂プラズマにより、Bi₂O₂Se表面に非晶質酸化物(amorphous oxide Bi₂SeO_x)、その非晶質酸化物は高い誘電率特性を持っています（ε_r~22)、低い等価酸化膜厚(EOT~0.9nm)を持ち、ゲート制御や抵抗型メモリへの原子酸化物の応用の展望を示している。

 

高温炉熱酸化⁽⁸⁸⁾方法は高温炉を370〜400度に加熱することによって行われる。^oCは大気環境下で酸化し、Bi₂O₂Se(~1.09 eV)は層ごとに徐々にα-Biに変換されることができます。₂SeO₅(~3.9 eV)、その構造の特徴はBiにあります。₂O₂Se/α-Bi₂SeO₅ファンデルワールス接合のインターフェース形式で存在し、高品質のインターフェース品質を確保します。注目すべきは、酸化層の数とエッチングの選択的制御が、半導体産業のパターン化技術において重要な特徴であることです。Bi₂O₂Se/Bi₂SeO₅優れたトランジスタ特性を示す（場効果移動度は約250 cm²V^-1s^-1次臨界振幅が75mVdec未満^-1)、および大きな逆動作電圧ゲイン(~150)を持っています。

 

 

 

四、セレン酸ビスマスの選択的領域エッチングは、集積回路の発展をパターン化することができる。

与シリコンプロセスに似て、Bi₂O₂SeとBi₂SeO₅同様に、微細加工プロセスを通じて選択領域の酸化およびエッチングを行うことができ、エッチング方法としてはピラニア液（図7）を使用することができ、これは特定の割合の硫酸と過酸化水素を希釈して得られる混合液です。⁽⁹⁰⁾。ピラニア溶液の腐食速度は速く、希釈することでエッチング速度を調整できます。一方、Bi₂O₂Seが酸化した後に得られる原生酸化層Bi₂SeO₅フッ化水素酸 (HF) を使用することができます⁽⁸⁸⁾アルゴンガスプラズマエッチング⁽¹¹⁸⁾フッ化水素酸は適切な希釈比率(0.2%)でBiを効果的に選択的にエッチングすることができます。₂SeO₅そのエッチング選択比は>100（SiOより優れている）₂エッチング選択比~40)は、酸化層をエッチングする際に、セレン化ビスマスの効果が従来のシリコンプロセスを超えており、シリコンベースの半導体プロセスと競争できる優位性を持つことを示しています。アルゴンガスエッチング方式は、湿式エッチングなどの異方性エッチングの制限を克服でき、デバイスプロセスにおいて非常に優れた応用があります。

 

図7.Bi₂O₂Se湿式化学エッチングを用いてパターン化の目的を達成する⁽⁹⁰⁾

 

五、ビスマスセレン化物フィールド効果トランジスタの優れた性能は、ムーアの法則を継続させる推進力となることが期待される。

Bi₂O₂Seは高いキャリア移動度と原生酸化特性を兼ね備え、次世代ナノトランジスタの候補材料となっています。Bi₂O₂Seのトランジスタ性能は、主に高温気相合成の条件によって決まります。トランジスタの高導通電流(I_on)、高品質な材料構造を備え、より小さな有効質量とより高いフォノンエネルギーを持たせて、チャネル内のキャリア移動能力を向上させる必要があります。これまでの記録では、Bi₂O₂Se面外直立式成長⁽⁸⁵⁾、低温下(2K)で超高ホール移動度160,000 cmを得ることができる²V^–1s^–1、オン状態の電流密度は1.33 mA μmに達します^–1。影響を受けないため、Bi₂O₂Seと基板間の熱膨張と収縮係数の違いにより、しわの発生を減少させる線形欠陥と構造ひずみが減少し、欠陥中心でのキャリアの散乱が効果的に低下しました。高い通電状態の電流密度は、高効率で低消費電力のデバイスアプリケーションを意味します。

 

今年2023年国際チームはすでにウェハサイズでBiを製造することに成功しました。₂O₂Se/α-Bi₂SeO₅外延異質結構の二次元フィン型場効果トランジスタ⁽¹⁶⁾如図8所示。その利点は(1) Bi₂O₂Se超高キャリア移動度；(2)シリコン半導体よりも低いバンドギャップ；(3)優れた化学的安定性；(4)特定の位置と間隔での周期的な配列成長を実現するための制御可能な核形成点；(5)格子対称性の原理により、STO基板の結晶面の向きは垂直かつ単方向にエピタキシャル成長が可能；(6) α-Bi₂SeO₅ネイティブ酸化層の原子レベルで平坦な界面、高誘電率特性、および精密に制御可能な原子層酸化厚さ；(7) 酸化層は希釈フッ酸で選択的にエッチングでき、金属コンタクトの理想的な位置となります。注目すべきは、Bi₂O₂Se/α-Bi₂SeO₅フィンFETは、室温でキャリア移動度が1060 cmに達します。²V^–1s^–1、超低カットオフ電流(I_off)~1 pA μm⁻¹とオン／オフ電流比(I_ON/ I_OFF)は最大10⁸Si FinFETと互角のトランジスタ性能を持ち、最新のIRDS予測の低消費電力基準を満たしています。

図8. Bi₂O₂Se/Bi₂SeO₅フィンFET⁽¹⁶⁾

 

二次元半導体の原子レベルの薄さと無結合特性により、フィン型トランジスタFinFET、垂直環状ゲートトランジスタVGAA、垂直補完型場効果トランジスタVCFETなどの立体構造において優位性を持っています。その鍵は誘電体材料にあり、高い静電ゲート制御能力と高いドライブ電流密度の要求を満たすかどうかです。トランジスタが3ナノメートルノード以下に微細化され続ける中で、誘電体の制約がシリコン結晶の発展を妨げています。⁽¹¹⁹⁾；適切なゲートキャパシタ（高誘電率、原子平坦なクリーンインターフェース品質、高温動作下での耐性）を見つけることが現在の課題であり、インターフェース欠陥による電子捕獲散乱や漏れ電流の発生を回避することができます。ここで；新しい二次元材料「セレン化ビスマスBi₂O₂Seはすでにその制限の束縛を解き放った。

 

 

百花繚乱

近年、Bi₂O₂Seの研究は魅力的な話題となり、次々と応用が現れています。^(78~80)。Bi₂O₂Se半導体の興味深い物理特性：より小さな有効質量とより速いキャリア移動能力⁽⁸⁵⁾調整可能なバンドギャップ⁽¹²⁰⁾広帯域の光吸収と光学感度⁽⁹⁸⁾機械的な靭性、強いスピン軌道結合⁽¹²¹⁾および自発的な格子歪みによって引き起こされる対称性の破れ⁽⁷⁶⁾、ドーピングと欠陥状態の制御能力⁽¹²²⁾多様なアプリケーションプラットフォームを提供します。

 

前述のとおり、Bi₂O₂Se場効果トランジスタの優れた性能は、集積回路の必要条件である。また、材料の面内の固有特性により、キャリアの有効質量が低く、電子-フォノンの弱い相互作用がある。⁽¹⁰⁵⁾、強いスピン軌道結合が、より効率的な電子輸送プラットフォームを提供します。さらに、光電、熱電、鉄電の分野においてBi₂O₂Seにも魅力的な研究成果とデバイス応用があります。

 

光電領域

光検出器はBi₂O₂Seの人気研究プロジェクトの1つは、光と電気信号の間の変換であり、主に光の周波数とエネルギーギャップにおける電子遷移に関連しています。Bi₂O₂Seのバンドギャップは厚さに応じて変化します（塊材~0.8 eVと単層~2.12 eV）。^(74、120)光キャリア緩和現象⁽⁹⁸⁾および超高光キャリア移動度は、光検出およびその応答にとって大きな利点です。また、多くの光電子実験がさまざまな興味深いメカニズムを提案しました。たとえば、光生熱効果、光電導効果、光格子効果、光伏効果などがあり、光学スイッチ、メモリ、ロジック素子などの応用範囲を大きく拡大しています。

 

2017年にHailin Pengチーム(90)によって、初めて3x2マトリックス型Bi2O2Se光電検出器が製作され、アドレス指定とピクセル識別を通じて画像を表示しました。532 nmの波長で入射パワーが約0.1nWのとき、その固有光応答度は約~2000 AW-1に達し、この数値は光格子を加えていないすべての二次元材料を上回っています。翌年、同チームはBi₂O₂Seの低エネルギーギャップ特性と光キャリア励起作用(123)において、1200 nmの波長で0.1nWの入射光パワーの下で、光応答度~65 AW-1を検出できる。この高感度は、材料内部の局所状態(トラップエネルギー準位)に起因し、光キャリアを捕捉した後に形成される光電導増益によるものである。高い検出率(D* ~ 3.0×109 Jones)と1 psという極めて短い応答時間を持つ。2019年、HuiMing Chengチームは気-固直接成長により高品質の単結晶Biを作成した。₂O₂Se(93)、660 nmの波長で、最大光応答度は約22,100 AW-1、検出率はD* ~3.4×1015 Jonesに達し、応答時間と複合時間はそれぞれ6msと20msです；その可能な理由は少層のBiです。₂O₂Seは弱い層間静電作用力と不完全な電場遮蔽を持ち、電子と正孔対の分離を促進し、光電効率を向上させる。 同年、Yongbing XuチームはBiを研究した。₂O₂Seは室温下で広帯域光スペクトル応答能力を示し(124)(360-1800nm波長帯)、その中で405 nmの波長で、最大約5×104 AW-1の応答度、外部量子効率1.5×107%、検出率はD*~3.4×1012 Jonesに達します。このデバイスは上ゲート構造(Al2O3/Bi₂O₂Se)、ゲートバイアスの上昇はフェルミ準位が伝導帯に近づくことを意味し、光電導増益を高める。異なる波長とゲートバイアス下での光応答の変化に基づき、これは光伏、光ゲート、光生熱の総合効果が光検出器の性能を支配していることに起因する。2021年、HuiMing Chengチームは気-固-固(VSS)法を用いてBiを成長させた。₂O₂Seナノバンド構造(86)、660 nmの波長で最高の光応答値~9.19×106AW-1を得た；単結晶Bi₂O₂Seナノ帯におけるキャリアトラップが少なく、非放射性再結合中心の汚染を減少させ、高感度の光電検出器特性を示しています。

 

さらに、ヘテロ構造のエネルギーバンド変調（タイプⅡ）を利用して、暗電流の生成を減少させ、電荷の空間分離を促進します。⁽¹²⁵⁾。Tianyou Zhai のチーム⁽¹²⁶⁾の研究によると、PbSe/Bi₂O₂Seは2μm短赤外光波長検出能力と約4msの高速応答時間を示す。この結果は、異なる場効果の下で界面電荷双極子を調整することによって得られ、ゲートに正のバイアスがかかると、光ゲート効果が電子-正孔対の分離をより効果的に行い、主導電流生成メカニズムに寄与する。一般的に、光電検出器は複数の波長の光応答測定において放射熱効果を発見し、時間の進化に伴い光電導は放射熱の生成を伴う。つまり、温度が上昇する間に熱電子遷移現象が発生する。したがって、Bi₂O₂Seは高輻射熱係数(-31nA K)を示す^-1)と高放射熱応答率(>320 AW^-1)⁽¹²⁷⁾未来の放射熱光検出器の候補材料として注目されている。

 

二、熱電領域

熱エネルギーを効率的に電気エネルギーに変換することは、未来のエネルギー利用の大きなトレンドです。材料の熱電特性は主に質量因子ZTで測定されます（ZT=S2σT/κ）。最初にC. UherチームがCVT法を用いて塊材のBiを製造しました。₂O₂Se⁽¹²⁸⁾。ZT=f(T温度関数の変化(2~800 K)を用いて重要なパラメータ(κ熱伝導率、σ電導率、Sゼーベック係数)を推定し、Biを示す。₂O₂Se の本質的な格子熱伝導率は低く、高温(800K)時のZTは約0.2です。興味深いことに、Bi₂O₂Se面内と面外の電子の表現特性は異なり、弱静電差層間に容易に追加のドーピング分子が導入されるほか、格子の歪み（Bi欠陥、Se空孔）も電子の材料における挙動に影響を与え、"電導率の増加"と"熱伝導率の低下"の間でトレードオフを行い、質量因子ZT指標を向上させる必要がある。

 

現在のBiの向上₂O₂Se熱電効率の主流の方法は、主に高温固相反応、置換(129)およびドーピング(130)原子の方法でキャリア濃度を増加させると同時に、格子フォノン散乱を強化し、徐々に格子の熱伝導率を抑制することです。鍵は本身Bi₂O₂Seの高いキャリア移動度により、高いキャリア濃度がより良い導電率を保持します。それに加えて、バンドギャップと厚さの変調もBiを強化します。₂O₂Se熱電性質；Zhenhua Niチームはラマン分光器を通じてBiを研究しました₂O₂Seインターフェース熱伝導(131)では、面内熱伝導率が厚さの減少に伴い減少することが発見された。同時にフォノンの群速度が減少し、表面散乱が増加して強い非階層性を引き起こす。Liang Qiaoチームは第一原理計算(132)を利用して二重層Biを収束させた。₂O₂Se層間距変化(3.65~ 3.35 Å)、導帯と価帯の有効状態密度に影響を与え、ZT値を効果的に向上させることができます。しかし、Bi₂O₂Seの熱電特性はほとんど開発されておらず、2020年にRu HuangチームがBiを製作しただけである。₂O₂Se電界効果トランジスタの放射熱センサー(133)は、30~200°Cの動作温度範囲で、高感度4.6 %K-1および1.5mKの温度分解能を示し、温度に応じた抵抗率の急激な変化が観測されました。結果は、Bi₂O₂Seは将来の高効率熱電素子および熱センサーの有力な候補となることが期待されている。

 

三、鉄電領域

鉄電材料の自発電偶極は、温度変化やひずみによって誘導され、4つの特性（圧電効果、順電と鉄電の相変化、特性ヒステリシス曲線の変化、高い界面電常数）を示します。電場が存在しない場合、格子内の正/負電荷の分離が電偶極を形成します。特定の領域が自発的に極化した方向が同じ場合、その領域は鉄電ドメインと呼ばれます。相対的な正/負の矯正電場を加えることによって、元々ランダムな鉄電ドメインの極化方向が相互に相殺される状態が徐々に一致し、電場を取り除くと残留極化量を保持することができます。したがって、非揮発性ストレージデバイス（FeRAM、FeFET、FTJ）に非常に適しています。

 

1940年代から、ペロブスカイト構造が強誘電特性（PZT、BTO）を持つことが次第に発見されましたが、このような酸化物絶縁体は現代の半導体プロセスと互換性がなく、臨界厚さ（∼ 24 Å）以下になると強誘電特性が消失します。⁽¹³⁴⁾これは金属-フェロエレクトリック界面で偶極子が電場を生成し、去極化作用を引き起こすことに起因しています。半導体デバイスの継続的な微細化において、このような材料の応用は困難です。最近、原子レベルの薄さのフェロエレクトリック材料が次々と発見されています。⁽¹³⁵⁾しかし、ほとんどの強誘電体絶縁体は、大きなバンドギャップと低いキャリア移動度のため、強誘電状態の安定性が試されている。シリコン半導体産業の技術更新の必要性から、U. Böttgerチームは2011年に金属有機原子層堆積技術を利用した。⁽¹³⁶⁾、Siウエハに酸化ハフニウムHfOをドーピングする₂薄膜。HfO₂結晶は温度が冷却されると対称な四方相（tetragonal）構造から斜晶相（orthorhombic）に変化し、これにより鉄電の2つの異なる極化状態が誘発され、明らかな圧電応答を示します。継続的な研究により、Sayeef Salahuddin チームは1nmの厚さのHfを成功裏に製造しました。_0.8Zr_0.2O₂(HZO)鉄電層⁽¹³⁷⁾実験は、地域的なひずみ（結晶の歪み）を通じて原子間の移動を増幅することで、電極化現象を強化できることを示しています。これは、反転対称性の破れと自発的な偏光特性が、原子スケールでの強誘電効果を維持できることを意味します。

 

機械応力は二次元材料において不可欠な影響を持つ。Bi₂O₂Seの高い格子対称性は、電子の迅速な輸送に良い条件を与えます。もう一つの利点は、層間の静電作用力の影響で、対称性が層間の平面滑りや主構造(Bi₂O₂の歪みと機械的弾性ひずみなどの要因が破壊される⁽¹³⁸⁾、そのため独特の物理効果を生じます。Xiao Cheng Zeng らの研究によると⁽¹³⁹⁾、Bi₂O₂Se面内応力は、極化現象を引き起こすだけでなく、臨界応力を超えた場合にはバンドギャップが変化する（間接から直接に変わる）ことが予測されるBi₂O₂Seは鉄弾性と反鉄電性を持っています。Kanishka Biswasチームは硝酸ビスマス(Bi(NO₃)₃)とセレン尿素(SeC(NH₂)₂)混合水解方式⁽¹⁴⁰⁾により、約2nmのBiを合成し、₂O₂Seナノシートに関する実験は、少層ナノシートに基づく自発的な直交変形が局所的な反転対称性を破り、室温でも秩序ある強誘電基底を維持することを示しています。また、Wenbin Liチームは理論計算を用いて⁽¹⁰⁵⁾、Bi₂O₂Seの高い移動度の起源は、小さな弾性ひずみ（1.7%）が層間の強誘電体変化を促進し、それによって界面電気定数が大幅に増加し、間接的にチャネル輸送の保護作用を形成し、コロン散乱を効果的に抑制することに起因します。Johnny C. Hoらは最新の研究で⁽⁷⁶⁾、正/負電場による反対の電荷の再分配を通じて、偏光の方向を切り替えることができる。従来の半導体とは異なり、Bi₂O₂Se FeFETの伝導チャネルは、極化束縛電荷の存在を示し、フェロエレクトリックヒステリシスの特徴が観測され、さらに実験において高い圧電定数が得られ、Biを利用して₂O₂Se FeFETの強誘電極化の切り替え特性は、光検出器の感度を向上させる。以上を総合すると、Bi₂O₂Se材料の特性は、多くの分野でより多様な応用を提供することが期待されています。

 

 

石を投げて玉を引き寄せる

現在、セレン化ビスマス半導体の研究は盛んに行われていますが、材料の大面積転送技術や、対応するP型輸送特性のデバイスがドーピングや相変化によって実現できるかどうかは未知数です。新しい転送および成長技術の開発が強く望まれており、将来的には産学連携を通じて、セレン化ビスマス集積回路の応用が明るい展望を見せることを期待しています。

 

ここで、MA-tekに感謝します。正確な分析技術によって原子構造のイメージングが隠れることなく（図9）、原子情報の取得を通じて、実験室は二次元半導体材料の開発とデバイスの応用を効率的に完了することができました。

図9. 本研究室ではUV紫外光環形酸化を利用してBiを形成しています。₂O₅Se/Bi₂O₂Se/Bi₂O₅Se 構造をフィン型場効果トランジスタに応用する

 

 

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